近，天津大學化學工程學院教授劉昌俊通過密度泛函理論研究了氧化銦負載的銀催化劑在二氧化碳加氫制甲醇中的可行性，從理論上確定了反應(yīng)轉(zhuǎn)化途徑，并通過實驗證明了理論預(yù)測結(jié)果，在二氧化碳高選擇性加氫制甲醇實驗中取得了突破性進展。

在碳中和的背景下，如何有效地轉(zhuǎn)化二氧化碳已成為化學界關(guān)注的焦點。在可能的化學反應(yīng)中，二氧化碳加氫制甲醇是一種有望得到廣泛應(yīng)用的化學反應(yīng)。目前，高活性、高選擇性的二氧化碳加氫催化劑成為進一步應(yīng)用的關(guān)鍵。

采用金與載體在氧化銦負載型金催化劑（Au/In2O3）中的強相互作用，調(diào)節(jié)了金的電子結(jié)構(gòu)，使催化劑能夠高效穩(wěn)定地將二氧化碳轉(zhuǎn)化為甲醇。采用沉淀沉淀法在氧化銦表面負載金，形成高活性、高選擇性、高穩(wěn)定性的金δ+- In2o3-x接口。在穩(wěn)定性試驗中，發(fā)現(xiàn)金的狀態(tài)不僅非常穩(wěn)定，而且氧化銦的穩(wěn)定性也得到了進一步提高。這意味著金屬載體相互作用不僅可以改善和穩(wěn)定金屬的活性，而且對載體本身也有一定的影響。本課題組正在開展相關(guān)研究，希望進一步揭示金屬載體相互作用對催化劑載體的影響，進一步提高催化劑的催化活性。

銀催化劑已被用于研究二氧化碳的光催化和電化學還原。然而，目前還沒有研究證實其對二氧化碳選擇性加氫制甲醇的高活性。

劉長軍介紹，2013年以來，他們及其合作者通過理論計算和實驗證實，含氧空位的氧化銦及其負載金屬催化劑如鈀、鉑、金、鎳等，銠和銥對二氧化碳加氫制甲醇具有較高的甲醇選擇性和活性，氧化銦負載的金屬催化劑也具有良好的穩(wěn)定性。氧化銦負載銀催化劑用于二氧化碳非均相加氫制甲醇的研究還未見報道。

本研究以銀與氧化銦的結(jié)合改性銀催化劑為研究對象，研究了銀催化劑的制備方法Ψ o? 催化劑一種高活性的催化劑，用于二氧化碳加氫制甲醇。

首先，利用密度泛函理論分析了銀與氧空位氧化銦表面的相互作用。結(jié)果表明，兩個分子之間的界面位置能很好地激活二氧化碳分子，使氫化反應(yīng)更容易發(fā)生在該位點。

根據(jù)理論計算結(jié)果，Ag/in? o? 采用沉淀沉淀法制備了催化劑，并與氧化銦催化劑進行了活性評價。結(jié)果表明，銀的加入提高了CO2加氫制甲醇的能力，顯著降低了表觀活化能。穩(wěn)定性試驗結(jié)果還表明，Ag/inк o? 催化劑具有較好的催化穩(wěn)定性。與中相比к o? 催化劑，Ag/in的活度保留率к o? 催化劑在10小時后為90.5%，而in的活性保留率為90.5%к o? 催化劑僅為80.4%。

此外，表征實驗也證實，銀的加入能促進表面氧空位的形成，從而增加氧空位的數(shù)量，促進二氧化碳的吸附和解離過程。研究人員希望本研究能為高選擇性氧化銦基催化劑的合理設(shè)計提供指導。

文章來源： 中國化工報，材料頭條
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